Frontera, Stampede2 superdatorsimuleringar hjälper till att avslöja ny exciton — ScienceDaily

Om du håller ett trådnät ovanpå ett annat och tittar igenom det, kommer du att se ett större mönster som kallas moirémönster som bildas av de två nätens överlappande rutnät, vilket beror på deras relativa vridna vinkel. Forskare som utvecklar nya material studerar aktivt moirémönster i överlappande atomärt tunna material — de producerar spännande elektroniska fenomen som inkluderar okonventionell supraledning och ferromagnetism.

Superdatorsimuleringar har hjälpt forskare att i ett moirésystem avslöja en ny art av ett elektroniskt fenomen som kallas exciton, som är en elektriskt neutral kvasipartikel, men som ändå kan bära energi och består av ett elektron- och elektron-“hål” som kan skapas för till exempel genom att ljus träffar vissa halvledare och andra material.

De nyupptäckta excitonerna producerades av moirémönster från tvådimensionella ark av exotiska halvledare som kallas övergångsmetalldikalkogenider, med elektronen bunden till hålet men separerade från varandra med ett karakteristiskt avstånd i arket. Detta kallades en intralagerladdningsöverföringsexciton och var en överraskning för forskarna eftersom sådana excitoner inte finns i de individuella arken. Forskningen kan användas i utvecklingen av nya optiska sensorer och kommunikationsteknik som optiska fibrer och lasrar.

Roman Exciton upptäckt

“I det här arbetet upptäckte vi en ny exciton av oförutsedda egenskaper för laddningsöverföring inom skiktet i ett moiré-supergitter bildat av två atomärt tunna lager av dikalkogenidmaterial av övergångsmetall”, säger Steven G. Louie, en framstående professor i fysik vid University of California. Berkeley (UC Berkeley), och en senior fakultetsforskare vid Lawrence Berkeley National Laboratory (LBNL).

Louie är motsvarande författare till forskning publicerad augusti 2022 i tidskriften Nature. I den utvecklade forskarna datormodeller som går längre än de konventionella parametriserade modellerna som har använts för att beskriva moirésystem och moiré-excitoner. Istället utförde de ab initio-beräkningar som bara börjar med identiteten och initialpositionen för de 3 903 atomerna i moiré-supergitterenhetens enhet.

Första principerna

“Det är en kraftfull metod för att exakt förutsäga materialegenskaper,” tillade Louie, “eftersom det inte finns någon empirisk anpassning inblandad.”

I synnerhet för att beräkna excitontillstånden och de optiska egenskaperna hos moirésystemen använde de den senaste GW plus Bethe-Salpeter-ekvationen (GW-BSE), som anses vara en av de mest exakta metoderna för att förutsäga optiska egenskaper hos material.

Dessutom använde Louie och kollegor sina beräkningar för att förutsäga de olika elektroniska och optiska svaren från excitonerna i systemet. De arbetade med experimentella kollegor Emma C. Regan, Zuocheng Zhang och professor Feng Wang vid UC Berkeley. I ett nötskal sken Wang och kollegor ljus på materialet och analyserade sedan det reflekterade ljuset för att se hur systemet reagerade på de infallande fotonerna under olika förhållanden.

Visst nog, de verifierade de teoretiska förutsägelserna genom att hitta distinkta signaturer för intraskiktets laddningsöverföringsexciton i sina mätningar.

Beräkningsmässiga utmaningar övervinns med TACC-stöd

“GW-BSE-metoden är mycket exakt, men den är också mycket beräkningsmässigt utmanande”, säger studiens medförfattare Mit Naik, en postdoktor som arbetar med professor Louie vid UC Berkeley och LBNL.

Utmaningen med att simulera en exciton är att den kräver att lösa svåra sexdimensionella integraler, flera gånger, och integralerna är massiva i moiré-supergittret på grund av den stora storleken på moiré-enhetscellen – sammansatt av många enhetsceller i de individuella lagren , 25×25 för ett lager och 26×26 för det andra.

Typiska GW-BSE-beräkningar utförs på system med bara upp till hundra atomer i enhetscellen. Här behövde författarna beräkningar för 3 903 atomer. “Inledningsvis verkade det nästan omöjligt,” sa Naik.

Oförskräckta slog forskarna på en ny metod som minskade beräkningskostnaden med en miljon gånger utan att förlora noggrannheten.

“Vi hittade ett sätt att approximera varje lagers tvåtusen atomintegral som en summa över många tre atomintegraler, som var beräkningsmässigt mycket enklare att beräkna,” sa Naik.

Den teoretiska tekniken de utvecklade, kallad pristine unit-cell matrix projection (PUMP)-metoden, kan generaliseras för att studera andra materialsystem såsom interlager- eller hybridmoiré-excitoner i flerlagers moiré-supergitter, grunda defekter i material och mer.

Texas Advanced Computing Center (TACC) stödde Steven Louies första principstudie av banbrytande material genom en stor resursallokering på TACC:s Frontera superdator, det mest kraftfulla akademiska systemet i USA och finansierat av National Science Foundation.

Han tilldelades också tilldelningar på TACC:s Stampede2 superdator gjord genom det NSF-finansierade Advanced Cyberinfrastructure Coordination Ecosystem: Services & Support (ACCESS), tidigare Extreme Science and Engineering Discovery Environment (XSEDE).

I sitt försök att tänja på gränsen för antalet atomer i sina beräkningar, mötte forskarna initialt vissa problem med att köra några av de storskaliga moiré-beräkningarna på Frontera.

“Vi fick stöd från forskningsmedarbetarna vid TACC, som hjälpte oss att lösa dessa problem”, påminde Naik.

Till exempel kunde de inte köra de storskaliga simuleringarna av marktillståndsegenskaper på Frontera med ett standardpaket för densitetsfunktionsteori (DFT) som heter Quantum Espresso, på grund av instabiliteten som skapats av en ny version av Intel-kompilatorn som användes för att DFT-paketet.

TACC-konsultteamet hittade en väg runt problemet genom att installera en äldre, mer stabil version av kompilatorn. “Detta gjorde det möjligt för oss att beräkna den elektroniska strukturen för WSe2 moiré supergitter som gick in i detta arbete,” sa Naik.

“Frontera och Stampede2 hårdvarueffektivitet tillgodoses våra krav genom att tillhandahålla toppmodern internodanslutning och tillräckligt med minne på varje nod,” tillade Naik.

VETENSKAPLIG PÅVERKAN

“Den intralagerladdningsöverföringsexciton vi upptäckte genom denna artificiella stapling av två monolager har avslöjat ett utomordentligt starkt samspel mellan atomstrukturen och typen av exciton som är möjlig i moirésystemen,” sa Louie. “Detta är ett viktigt steg i att avancera konstruktionen av material för önskade egenskaper.”

Det beror på att när ljus väl skapar excitoner för laddningsöverföring kan de förvrängas eller dissocieras lättare med ett externt fält eller andra störningar än de vanliga excitonerna av Wannier-typ.

Dessa överväganden är viktiga i många grundläggande fenomen och potentiella tillämpningar, såsom nya optiska sensorer och elektro-optiska modulering nanoenheter. “Det är vad vi arbetar med med våra experimentella kollegor just nu,” sa Louie.

“Excitoniska egenskaper hos material utgör grundprinciperna bakom många av de optiska och optoelektroniska enheterna och sensorerna som vi möter i våra dagliga liv”, säger studiens medförfattare Felipe Jornada, biträdande professor vid institutionen för materialvetenskap och teknik vid Stanford University och en huvudutredare vid SLAC National Accelerator Laboratory.

Han gav exemplet med OLED-TV och skärmar, som använder ljusemission från rekombination av excitoner i organiska halvledare. Dessutom använder nya smartklockor avancerade optiska sensorer för att övervaka bärarens syrenivåer i blodet.

“Utöver befintliga enheter anses övergångsmetalldikalkogeniderna och heterostrukturerna i dessa material som vi arbetar med vara en lovande materialplattform för optoelektroniska enheter i nanoskala efter kisel. Framöver tror vi att dessa kommer att bli en lovande väg mot nya sensorer, skärmar och teknologier,” sa Jornada.

Majoriteten av finansieringen för studien tillhandahölls av det amerikanska energidepartementets van der Waals heterostrukturprogram (KCWF16). Teori- och algoritmutvecklingen för detta arbete utfördes vid Center for Computational Study of Excited State Phenomena in Energy Materials (C2SEPEM) vid Lawrence Berkeley National Lab. De använde också National Energy Research Science Computing Center (NERSC) vid Lawrence Berkeley National Laboratory för att utföra en del av beräkningarna.

.

Leave a Comment

Your email address will not be published. Required fields are marked *